Pero las cosas se complicarían con la revolución de julio de 1835 y la exclaustración, que acabó con la vida conventual del joven Francisco, que había pronunciado sus votos el 15 de noviembre de 1833. Según mandato de su superior provincial fue ordenado sacerdote en Barbastro el 2 de abril de 1836 por el obispo Santiago Fort i Puig. En aquella España dividida y ensangrentada por conflictos civiles y entendida como una cruzada religiosa, Palau llevó una vida de intensa oración, soledad y predicación, dirección espiritual y desprendimiento de todo tipo de beneficio, incluso de orden ministerial. Solía refugiarse en una cueva a 2 kilómetros de Aitona, convertida por él en un santuario de plegaria y silencio, donde pasaba las noches orando a Dios Padre en favor de la Iglesia.
El obispo diocesano le instó a que abandonara su vida de ermitaño y se incorporara al plan pastoral diocesano. Tras un mes de retiro, obedeciendo al obispo, elaboró la regla de vida de los grupos que dirigía, hizo de director espiritual de los nuevos ordenandos, animó la pastoral trabajando con jóvenes y asociaciones religiosas y civiles, y promoviendo iniciativas a favor de los emigrantes. Fue fundador y director de la Escuela de la Virtud, primera catequesis para adultos en la capital del principado, y fue publicista y colaborador de la prensa católica. Al final, todas esas iniciativas suyas y de la diócesis le enfrentaron con las autoridades civiles liberales, y junto al obispo fue desterrado, uno a Cartagena y otro a Ibiza. La defensa que hiciera Palau de los derechos de la Iglesia y sus prerrogativas hicieron que aun en el destierro estuviera bajo vigilancia; siempre tuvo claro que hacía lo correcto y que sufría por el nombre de Cristo y por amor a su Iglesia.
Murió en Tarragona, el 20 de marzo de 1872, en cuyo arzobispado había presentado un mes antes las Constituciones que debían dar estabilidad y forma a los Terciarios y Terciarias Carmelitas por él fundados en 1860 y 1861 respectivamente. En Tarragona, en la casa madre de las Carmelitas Misioneras Teresianas, se veneran sus restos mortales en una capilla visitada por los devotos del beato Palau y custodiada por sus hijas espirituales. La producción literaria de Francisco Palau es abundante y responde a exigencias e iniciativas pastorales y de dirección espiritual, excepción hecha de su "diario íntimo". Escribió en cuatro idiomas: castellano, catalán, francés y latín. Casi todos sus libros han sido publicados en modernas ediciones y traducidos a varios idiomas: Lucha del alma con Dios, Catecismo de las virtudes, Mes de María, Cartas, Mis relaciones con la Iglesia, El Exorcista y El Ermitaño.
El 24 de abril de 1988 el papa Juan Pablo II lo proclamó beato; su fiesta litúrgica fue fijada para el 7 de noviembre.
